Serien finder sted fire år efter begivenhederne i Magical Girl Lyrical Nanoha StrikerS, hvor den magiske pige Nanoha Takamachi reddet og adopterede en ung pige ved navn Vivio, der er reinkarnationen af Sankt Kaiser, Olivie Segbrecht. Efter at have gået ind i sit fjerde år på grundskolen, får Vivio sit eget efterretningsapparat, Sacred Heart, og får magten til at transformere ved hjælp af sin voksne Sankt Kaiser-tilstand. Hun støder snart på en pige ved navn Einhart Stratos, der i lighed med Vivio er efterkommer af en anden Sankt Kaiser-hersker, Claus GS Ingvalt. Da Einhart bliver fast bestemt på at bevise, at hendes kampstil er den stærkeste, bliver Vivio ven med hende og sammen med sine venner deltager i en kampsportturnering, hvor de kæmper mod forskellige magiske modstandere og lærer mere om deres tidligere liv.
